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马利建课题组通过甲酸催化&还原作用实现柔性共价有机框架材料的构建

访问量: 2021-03-30

 作为一类新兴的具有规则孔道的晶态多孔材料,共价有机框架材料(COFs)近年来受到研究者们广泛的关注。已报道的COFs大多采用刚性的亚胺键连接,且超过80%的亚胺键COFs在合成中使用乙酸作为催化剂。但在实际应用中,乙酸催化得到的刚性C=N键连接的COFs由于具有比较固定的结构和孔道尺寸,有时会限制材料中活性位点和功能基团优势的充分发挥。为此,已有一些柔性COFs被研究和报道,其结构相比于刚性COFs具有一定的弹性和自适应性特点,可随客体分子的进入发生动态变化,有助于其应用性能的提高。但由于构建柔性COFs的单体模块在空间上的灵活多变和可扭转性,柔性结构框架的搭建通常是比较困难的。结构框架的柔性增加也会使材料的晶形变差,甚至导致无规聚合物的生成。

近日,英超投注网站马利建课题组Eschweiler-Clarke反应的启发COFs合成中首次使用甲酸替代传统的催化剂乙酸依靠甲酸的催化&还原双重特性方便快捷地构筑了一系列具有良好晶形的柔性C-N键连接的COFsFAL-COFs。该合成策略可在催化形成亚胺键的同时进行原位还原,从而高效地制备出柔性仲胺键连接的FAL-COFs相比于传统的亚胺键连接的COFs,仲胺键连接的FAL-COFs结构具有一定的弹性和自适应能力,对氮气、气态碘等客体分子也展现出了更大的吸附容量。该研究还首次提出了柔度(DF概念,为直观、量化地度量COFs的柔性程度提供了有效的方法

该研究成果发表在《Angew. Chem. Int. Ed.》上,题目为“Construction of Flexible Amine-linked Covalent Organic Frameworks by Catalysis & Reduction of Formic Acid via Eschweiler-Clarke Reaction”,并被选为当期“Hot Paper。四川大学张美成博士为论文第一作者,李阳博士为共同一作。通讯作者为马利建教授,四川大学为本文第一作者单位和通讯作者单位。

全文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202102373

 

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